Visto que el desempeño de los computadores modernos ha crecido significantemente, ha habido una tendencia para realizar cálculos que incluyen los efectos de correlación electrónica, y corrigiendo así la deficiencia introducida por el método de Hartree-Fock al asumir la aproximación del campo medio. Una de las maneras de corregir los efectos de correlación electrónica es a través de la combinación de determinantes de Slater de diferentes configuraciones electrónicas. Esta combinación de configuraciones permite la obtención de un término denominado de matriz densidad de primer orden que puede ser convenientemente manipulado para producir coeficientes de combinación lineal de las funciones de base, no en términos de un único determinante de Slater, sino en términos de la combinación de diversas configuraciones electrónicas. Estos coeficientes de combinación lineal rescatan el concepto en esos cálculos multiconfiguracionales de la imagen de los orbitales de Hartree-Fock y por lo tanto son denominados de orbitales naturales [17].

Considerándose esta información se pueden utilizar los coeficientes provenientes de orbitales naturales para realizar contracciones de conjuntos de base. Normalmente, el uso de orbitales naturales ha sido acompañado por el esquema de contracción de Raffenetti. En este caso, el número de conjuntos contraidos puede ser definido en términos de una medida del número electrónico de ocupación en cada orbital natural. La elección del límite para esta población es arbitraria y el control del tamaño del conjunto de base contraido es determinado en función de la proximidad entre los resultados calculados con el conjunto de base contraido y descontraido.