La elección del conjunto de base para un cálculo cualquier no es trivial. Involucra no solamente la mejor representación posible de la distribución electrónica de un sistema, sino también los recursos computacionales disponibles. El compromiso entre estos dos aspectos normalmente dirigen la elección. Considerándose una situación idealmente computacional, se puede decir que conjuntos de base mas grandes y conteniendo mayor diversidad de tipos de funciones de base (s, p, d, ...) tienden a representar de manera más adecuada la distribución electrónica. En la práctica, se observa que en algunos casos, el uso de bases muy extensas tienden a producir resultados a nivel Hartree-Fock que difieren más significativamente de los datos experimentales, que aquellos producidos por bases más modestas. En principio, los cálculos con bases extendidas son más correctos en el sentido de que se deben aproximar a lo que se llama conjunto de base completo para caracterizar la nube electrónica del sistema. Las diferencias entre los valores calculados con la base extendida y los datos experimentales muestran simplemente que la aproximación de Hartree-Fock no está siendo adecuada para producir las propiedades de interés. En este caso, la única alternativa a ser intentada será el perfeccionamiento del método Hartree-Fock a través de la corrección de los efectos de correlación electrónica. De manera pictórica, se puede decir que el método Hartree-Fock sufre de un problema de "miopia" electrónica de alto grado. El puede percibir la presencia de los electrones alrededor de los núcleos, pero no consigue focalizarlos adecuadamente. Inclusive con el mejor conjunto de base existente, ese tipo de problema persistirá. Para algunas propiedades moleculares, esta miopia electrónica puede no ser importante, pero para otras es crucial. De esta forma, si empleando el mejor conjunto de base existente, no se consiguen los resultados más adecuados a nivel Hartree-Fock, se deben mejorar los efectos de correlación electrónica. El mejor desempeño de conjuntos de bases más pequeñas para el cálculo de algunas propiedades en determinadas circunstancias son el reflejo de un cancelamento de errores de una forma apropiada. Pero, no garantizan que la aplicación de ese mismo conjunto de base para el cálculo de otra propiedad irá a producir resultados tan adecuados. Vale destacar que se deben emplear métodos de correlación electrónica cuando se posee un buén cálculo Hartree-Fock, y éste sea obtenido a partir de un conjunto de funciones de base adecuado.